新型结构高活性的纳米TiO2可见光催化剂的制备基本信息

本项目采用PCVD、磁控溅射等方法，利用双相掺杂调控技术，制备具有金属或非金属离子双相掺杂的表面多元组分协同作用的高活性纳米TiO2可见光催化剂。并通过分析测试技术和光催化实验，测定催化剂的精细结构、微观表面多元结构和紫外、可见光催化活性，研究固/液界面紫外、可见光催化机理。建立制备新型结构高活性纳米可见光催化剂新方法和调控催化剂精细结构和微观表面多元结构的新技术，为设计、构建和研制高效率、高性能化、智能化和多功能化光电功能材料奠定基础。

原子层沉积（atomic layer deposition，ALD）是一种先进的薄膜沉积技术。利用ALD的技术特点和优势，可设计合成新型高效纳米催化剂，并可精确地调控催化剂的表界面结构。中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室研究员覃勇带领的研究团队，利用ALD技术设计制备出一种多重限域的Ni基加氢催化剂。与未限域的催化剂相比，多重限域的Ni基催化剂对于肉桂醛以及硝基苯的加氢催化反应的活性、稳定性得到显著的提高。相关工作近日发表在Angew. Chem. Int. Ed.。

该方法具有普适性，可以用来合成其他体系的限域催化剂，用于催化不同的反应，为未来高效纳米催化剂的设计提供了重要的科学参考。

金属—氧化物载体的界面结构强烈影响多相催化剂的性能。精确地设计、调控界面结构，对于新型高效催化剂的制备非常重要。该研究团队利用ALD技术，以碳纳米螺旋或者碳纳米管为模板，在模板表面首先沉积NiO纳米粒子，然后再沉积Al₂O₃纳米薄膜，经过煅烧、还原处理后，得到氧化铝纳米管（ANT）包覆的Ni催化剂（Ni-in-ANTs）。这样的途径使得Ni粒子不仅被限域在氧化铝纳米管中，还被嵌在氧化铝纳米管内壁的凹坑中，称之为多重限域。改变NiO纳米粒子和Al₂O₃纳米薄膜的沉积顺序，经过煅烧、还原处理，制备出Ni粒子负载在纳米管外壁的未限域催化剂（Ni-out-ANTs）。大量的表征结果证明，二者具有相同的Ni含量、Ni纳米粒子尺寸、氧化铝纳米管管壁厚度、孔道结构以及Ni还原度。然而，对于肉桂醛以及硝基苯催化加氢反应，Ni基多重限域催化剂的活性远远高于未限域的催化剂。这是由于限域催化剂中的Ni粒子被限域在氧化铝纳米管内壁的凹坑中，具有了更多的Ni-Al₂O₃界面位点，其金属-载体之间的相互作用更强，促进了氢溢流现象，从而提高了催化剂的加氢反应活性。另外，氧化铝纳米管可以保护限域在其中的Ni粒子，阻止其在反应中脱落、溶释，使得多重限域催化剂比未限域的催化剂具有更好的循环使用稳定性。