水的激发态性质与动力学的多体格林函数理论研究

本项目的主要工作是利用多体格林函数理论（包括GW方法和Bethe-Salpeter方程），通过对凝聚相水和水团簇激发态性质与激发态动力学的研究，探讨水光解的机理，为发展高效的光解水催化剂提供有价值的理论信息。该项目也拟在多体格林函数理论框架内发展新的激发态作用力计算方法和计算程序，用以发展新的激发态动力学理论研究工具。 该项目主要从以下几方面开展了研究： （1）将基于coupled perturbed Hartree-Fock理论的Z-vector方法与多体格林函数理论相结合，推导出了在多体格林函数理论框架内解析计算激发态作用力的新方法，并开发了计算程序。 （2）通过对固相冰的研究，发现凝聚相水的Urbach光吸收尾巴来源于氢氧根离子和水自电离过程中的瞬态结构，凝聚相水在吸收峰附近紫外光照射下的光解是一个无势垒过程，涉及质子与电子的协同传输。 （3）在对水团簇的研究中，发现光吸收峰能量与每个水分子的平均氢键数目密切相关；发现高能量的离域化激子与低能量的高度局域化激子共存，而后者则是发生光解的可能位置。 （4）对TiO2和二维C3N4这两种重要的光解水催化剂与水溶液界面处的电子结构和激子性质开展了系统研究，发现界面电场对水溶液中基团的能级和捕获光生空穴的能力具有重要影响。发现了水在这两种催化剂表面光解过程中几个重要中间态、激发态之间以及激发态与基态之间的非绝热跃迁现象、以及影响水光解效率的重要因素。 （5）发展自洽的GW计算方法和程序对TiO2中缺陷和杂质的电子结构开展了系统研究，圆满解释了实验现象，发现了阴离子杂质在TiO2中新的成键规则，并发现了目前广泛使用的DFT U和杂化泛函方法在研究这类体系中的重要不足。 （6）在该项目的资助下，还在多体格林函数理论框架内发展了计算激子能量传递速率的新理论方法和计算程序，并藉此研究了光合作用体系中类胡萝卜素与叶绿素之间、碳纳米管周期性体系之间的能量传递机制。 在该项目的资助下，发表SCI论文20余篇，获得2017年度山东省自然科学一等奖。

在紫外线辐照下，不同结构的水（包括水分子团簇、液态水、冰）中水分子的光解是自然界重要的光化学过程，其中还有很多悬而未决的问题。本申请拟利用我们开发的多体格林函数理论激发态动力学模拟程序研究不同结构的水在激发态的性质和动力学过程，以增进对水光解机制的理解。这方面的研究包含两部分，（1）不同尺寸和构型的水分子团簇中水分子在不同波长紫外线辐照下的光解过程；（2）液态水和冰的光吸收谱与激子性质，液态水和冰中的缺陷与表面对激发态的影响，以揭示液态水和冰的光吸收谱中Urbach tail的来源及其对光解的贡献。在计算激发态作用力时，我们目前的程序采用了有限差分法。为了进一步提高计算精度和效率，在该项目中，我们也将发展一种在多体格林函数理论框架内解析计算激发态作用力的新方法，该方法将采用在coupled perturbed Hartree-Fock理论基础上发展起来的Z-vector方法。

《MSC Adams多体动力学仿真基础与实例解析》以Adams2012版本为基础，从刚体建模到柔体建模，约束添加，如包括各种常用铰接、驱动、力元、接触与摩擦等，对不同仿真控制方式和不同分析计算类型，以及相关求解器都做了相关说明，还对传感器的应用，用户自定义界面和宏操作，参数化设计，试验设计和优化计算进行讲解。另外，对一些专门应用模块工具也进行了介绍，如齿轮模块、履带模块、控制模块和振动仿真分析模块，尤其是控制模块还可以和其他软件如MATLAB和Easy5进行控制和液压的联合仿真，实现真正意义上的机电液一体化仿真。所附光盘中包括书中实例的模型文件及Adams学生版软件。

研究磁流体运动性质的科学，又称流体磁学 (hydromagnetics) 或 磁气动力学 ( magnetogas dynamics)。动力学的分支，电动力学和流体动力学的交叉学科。研究对象是与磁场相互作用的流体运动。

磁流体动力学的主要研究内容：①液态金属的运动性质;②电离气体或等离子体流动性的理论研究及应用研究。包括受控热核反应、超声飞行条件的模拟、对外空间推进的离子动力、重返大气层的空间飞 行器的制动、高能粒子加速器、微波发生器、热离子 能量转换装置、薄金属敷层的应用以及宇宙和上层大 气现象的研究等。